Được biết, Margaret lần đầu tiên ngoại tình vào năm 1966 với cha đỡ đầu của con gái mình là Anthony Barton, một nhà sản xuất rượu vang ở Bordeaux.[108] Một năm sau, bà có mối liên lạc trong một tháng với Robin Douglas-Home, cháu trai của cựu Thủ tướng Anh Alec Douglas-Home.[109] Margaret tuyên bố rằng mối quan hệ của bà với Douglas-Home không có gì, nhưng những bức thư của bà gửi cho ông (sau đó được bán) cho thấy rằng họ rất thân mật.[110] Douglas-Home, người bị trầm cảm, chết vì tự tử 18 tháng sau khi chia tay với Margaret.[48] Những lời khẳng định cho rằng bà có mối quan hệ tình cảm với nhạc sĩ Mick Jagger,[111] diễn viên Peter Sellers và vận động viên cricketer người Úc Keith Miller vẫn chưa được chứng minh.[112] Theo nhà sử học Charlotte Breese, nghệ sĩ giải trí Leslie Hutchinson có một "mối liên lạc ngắn ngủi" với Margaret vào năm 1955.[113] Một tiểu sử năm 2009 của diễn viên David Niven bao gồm các xác nhận, dựa trên thông tin từ góa phụ của Niven và một người bạn tốt của Niven, rằng ông đã ngoại tình với Vương nữ, người đàn em kém 20 tuổi.[114] Năm 1975, Vương nữ được liệt kê trong số những người phụ nữ mà nam diễn viên Warren Beatty từng có mối quan hệ tình cảm.[115] John Bindon, một diễn viên của Cockney từng ngồi tù, đã bán câu chuyện của mình cho tờ Daily Mirror, khoe khoang về mối quan hệ thân thiết với Margaret.[116]

Đến đầu những năm 1970, nhà Snowdon đã có những rạn nứt. Tháng 9 năm 1973, Colin Tennant giới thiệu Margaret với Roddy Llewellyn. Llewellyn kém bà 17 tuổi. Năm 1974, bà mời ông làm khách đến ngôi nhà nghỉ dưỡng mà bà đã xây dựng trên đảo Mustique.[117] Đây là lần đầu tiên trong một số những lần bà đến đây. Margaret mô tả mối quan hệ của họ là "một tình bạn thân thương".[118] Một lần, khi Llewellyn rời đi một cách bốc đồng đến Thổ Nhĩ Kỳ, Margaret trở nên rối loạn cảm xúc và uống quá liều thuốc ngủ.[119] "Tôi đã quá mệt mỏi vì tất cả mọi thứ", sau đó bà nói "tất cả những gì tôi muốn làm là ngủ."[120] Khi bà hồi phục, nữ quan của bà tách Bá tước Snowdon khỏi bà, sợ rằng việc nhìn thấy ông sẽ khiến bà đau khổ hơn nữa.[121]

Tháng 2 năm 1976, một bức ảnh của Margaret và Llewellyn trong bộ đồ bơi trên đảo Mustique đã được đăng trên trang nhất của tờ báo lá cải, News of the World. Báo chí miêu tả Margaret là một phụ nữ lớn tuổi săn mồi và Llewellyn là người yêu dạng chàng trai đồ chơi của bà.[122] Ngày 19 tháng 3 năm 1976, gia đình Snowdon công khai thừa nhận rằng cuộc hôn nhân của họ đã tan vỡ mà không thể cứu vãn được.[123][124] Một số chính trị gia đề nghị loại bỏ Margaret khỏi danh sách dân sự. Các nghị sĩ Đảng Lao động tố cáo bà là "một ký sinh trùng hoàng gia"[125] và "gái điếm".[125] Tháng 5 năm 1978, bà bị ốm và được chẩn đoán là bị viêm dạ dày ruột và viêm gan do rượu.[126] Ngày 11 tháng 7 năm 1978, cuộc ly hôn của nhà Snowdon được hoàn tất.[127] Đó là vụ ly hôn đầu tiên của một thành viên cấp cao của Hoàng gia Anh kể từ vụ ly hôn của Vương nữ Victoria Melita xứ Edinburgh vào năm 1901. Ngày 15 tháng 12 năm 1978, Bá tước Snowdon kết hôn với Lucy Lindsay-Hogg, nhưng ông và Margaret vẫn là bạn thân của nhau..[128]

Năm 1981, Llewellyn kết hôn với Tatiana Soskin, người mà ông quen biết được 10 năm.[129] Margaret vẫn là bạn thân với cả hai.[130]